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      馬丁課題組室溫甲烷活化過程取得新突破

              能源小分子(如CH4,CO2等)的活化和轉化是化石能源高效利用的核心。隨著石油資源的日益匱乏,發展天然氣(主要成分為甲烷)化工,成為未來最有希望滿足人們對液體燃料和基礎化學品需求的途徑,如何有效活化CH4讓其轉化生成高附加值產品則是當前化學領域面臨的主要挑戰之一。在甲烷的眾多轉化產物中,甲醇被認為是較為理想的產物:甲醇是基本化工原料,可以很容易地轉變成烯烴、芳烴等重要的化工原料以及燃料,且甲醇在常溫常壓下是液體,有利于長期儲存和運輸。因此,把甲烷催化氧化為既可作為液體燃料又可用作化工基本原料的甲醇,是緩解能源緊張的有效途徑。傳統的甲烷兩步法制甲醇的工藝路線(先將甲烷轉化成合成氣,再通過合成氣制甲醇)存在反應條件苛刻、耗能高等多種問題,如何實現甲烷在溫和條件下直接氧化制甲醇,是近百年來工業界和學術界共同的“Dream Reaction”。

       

              最近,北京大學馬丁課題組與倫敦大學學院的Junwang Tang課題組合作,突破傳統研究思路,在外場(模擬太陽光)輔助下,以常規浸漬法獲得的二氧化鈦負載鐵為催化劑、過氧化氫為氧化劑,在常溫常壓下實現了甲烷一步活化高選擇性制甲醇。3小時內,甲烷的轉化率可達15%,總醇選擇性可達97%,其中甲醇的選擇性高達90%,且該催化劑具有優異的循環穩定性。球差校正電鏡和吸收譜學研究表明,該催化劑的活性中心為高度分散的三價鐵物種。該研究工作構建了新的甲烷一步高效制甲醇體系,為溫和條件下實現甲烷的高效活化提供了新思路。該研究成果以“Highly selective oxidation of methane to methanol at ambient conditions by titanium dioxide-supported iron species”為題發表于Nature Catalysis (Nat. Catal. 2018, 1, 889-896)。

       

       

       

      圖1. 不同條件下的甲烷轉化率和活性圖

       

       

       

      圖2. 最佳催化劑的結構表征

       

              該研究得到國家科技部重點研發計劃項目、國家自然科學基金等項目的資助。北京大學馬丁教授和倫敦大學學院Junwang Tang教授為該工作的共同通訊作者,第一作者為倫敦大學學院謝吉嘉、第二作者北京大學金仁喜博士。該工作的合作者還包括北京工業大學李昂博士,蘭州化物所畢迎普研究員等。

      (摘自北大化學工程學院)

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