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      肖豐收課題組在控制底物分子的立體吸附實現金屬催化的選擇性氫化方面取得進展

               金屬催化的氫化反應廣泛應用于石油煉制和精細化學品的生產過程,但針對具有多個可還原基團或者復雜反應路徑的底物分子,控制其氫化選擇性依然非常困難。底物分子在活性中心的立體吸附方式被認為是影響反應性能,尤其是產物選擇性的重要因素,但傳統的催化反應發生在暴露的金屬納米顆粒表面,很難對底物分子的立體吸附方式進行有效控制。

          近日,浙江大學的肖豐收研究團隊與華東理工大學的王艷芹教授、加州大學Davis分校的Bruce C. Gates教授合作,成功通過沸石孔道的擇形作用控制底物分子在金屬表面的立體吸附,從而實現硝基苯化合物的選擇性氫化,相關研究成果發表在《德國應用化學》上。論文通訊作者為肖豐收教授和王亮副研究員,第一作者為張建博士生。

          肖豐收研究團隊在沸石合成過程中將Pd、Ru、Pt等金屬納米顆粒封裝到沸石晶體內部,得到類似火龍果結構的金屬@沸石催化材料。通過透射電子顯微鏡和探針分子反應等手段可以確定金屬納米顆粒被完美封裝于沸石晶體內部?;谶@種結構,當底物分子吸附在金屬位點上,必然受到沸石微孔孔道的限域影響。研究人員通過競爭吸附和吸附取代原位紅外光譜、在線拉曼光譜等手段研究了硝基苯類分子在該材料中的吸附行為,揭示了沸石孔道對含有不同取代基的硝基苯類分子的立體吸附控制機制。在一系列分子的氫化反應中,該材料均給出優異的產物選擇性。、

        此項工作為調控金屬催化的氫化選擇性提供了新的思路。以上研究得到國家自然科學基金委重大研究計劃等資助。

       

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